正十字騎士団
メフィスト・フェレス
声：神谷浩史、大川透
正十字学園理事長、祓魔塾塾長、正十字騎士團名誉騎士、時の王サマエルと様々な肩書を持っています。ピエロを思わせる奇妙な白いスーツやマントを纏っており、小型犬などの多種多様な動物に変身できます。
お茶目で遊び好きな性格であり、サブカルチャー全般が趣味のオタクという一面も。その正体は虚無界を捨てた悪魔で、”八候王（バール）”のひとり”時の王”サマエル（砂漏天）。
虚無界の第二権力者で、時間と空間を司っています。悪魔としての力は非常に強大であり、瞬間移動や時間停止といった魔法のような能力を複数使うことができます。
霧隠シュラ
声：佐藤利奈
上一級祓魔師の女性で、正十字騎士團ヴァチカン本部の上級監察官にして聖天使團（エンジェリックレギオン）の一員でもあります。取得称号は騎士、手騎士、医工騎士、詠唱騎士。
与えられた任務はそつなくこなしますが、非常にマイペースな性格で堅苦しいことが苦手な一面があります。霧隠流忍術の伝承者である忍者で、代々龍神”八郎太郎大神”と契約している家系の末裔です。
18年ほど前、人里に下りて悪さをしていた時に獅郎に捕まり、彼が八郎を一蹴したのを見て惚れ込み着いていくことを決めました。
祓魔塾生
杜山しえみ
声：花澤香菜
祓魔用品店の娘で、燐たちの同級生。人見知りが激しく天然で世間知らずにおっとりとした性格ですが、芯が強いところもあります。家が用品店ということもあり植物や薬草の知識が豊富で、食べると強力な魔除け効果の発揮する料理などを作れます。
大好きな祖母から聞いていた”天空の庭（アマハラのにわ）”に行くことが夢。医工騎士と手騎士の素質を持っており、緑男（グリーンマン）の幼生が使い魔です。
勝呂竜士
声：高木礼子（幼少期）、中井和哉
京都の由緒ある寺の息子で京都弁を話す、燐たちの同級生。志摩廉造と三輪子猫丸とは幼なじみで、”坊”と呼ばれています。志望称号は竜騎士、詠唱騎士。
金髪にピアスと派手な見た目をしているものの、成績優秀で真面目な努力家でもあります。記憶力がとても高く、様々な詠唱を暗記しています。
志摩廉造
声：遊佐浩二
明陀宗僧正血統である志摩家の五男坊で、燐たちの同級生。勝呂竜士と三輪子猫丸とは幼なじみ。髪をピンク寄りの茶髪に染めており、淡々とした性格で面倒なことが嫌いなところもあります。
志望称号は詠唱騎士→騎士、手騎士。詠唱騎士志望ですが記憶力は悪いため経典はあまり覚えておらず、戦闘時はキリク（錫杖）を使います。
普段はおちゃらけているようですが腕は本物で、卓越した祓魔師しか扱えない明王級の悪魔を使役するなど、潜在能力は計り知れません。明陀宗の絶対的な上下関係に退屈を感じており、明陀に纏わる全てを忌み嫌っている一面も。
三輪子猫丸
声：小岩井ことり（幼少期）、梶裕貴
明陀宗僧正血統である三輪家の現当主で、燐たちの同級生。志望称号は、詠唱騎士。青い夜で身寄りを失って以来、自身を引き取ってくれた竜士の寺に対して恩義を感じています。状況把握・指揮能力に長けており、まとめ役としての能力が高いです。
竜士からは参謀向きと評されたため、学園七不思議編以降は騎士團の祓魔記録を自分用にまとめた、悪魔ごとの戦闘データの分類をはじめ、出雲編以降、悪魔の画像情報から弱点や致死節を検索できるアプリを作るためにシステム開発の勉強を始めました。
神木出雲
声：喜多村英梨
悪魔との混血の血筋を持つ、稲生大社の祭祀を担う稲神家の分家である神木家の生まれで、燐たちの同級生。自信家で気が強く他人を見下す言動をしますが、律儀でツンデレな性格をしています。
母の玉雲と妹の月雲の3人家族（母子家庭）で暮らしていましたが、本家の庶子の立場から、父を含む本家筋の人々からは冷遇されていました。また母が精神的に幼い女性だったことから、人一倍の独立心を持ち馬鹿にされまいと強気な振舞いをするようになりました。
宝ねむ
声：代永翼、井上剛（パペット）
燐たちの同級生で、パペットを使い腹話術で話しますが、塾生の話には入らずほとんど話すことはありません。志望称号は、手騎士。あらゆる人形を召喚し、操ることができる”傀儡師”（パペットマスター）です。
大手玩具会社”宝ホビー”の社長子息で、”タカラグループはメフィストの持ち物のひとつ”でもあります。
